Né le 29 avril 1893 à Walkerton, petit village de l'Indiana aux Etats-Unis, dans une famille d'enseignants, Harold Clayton Urey est élevé par sa mère, très t6t veuve, et commence ses études dans des écoles provinciales plut6t médiocres, exerçant ensuite pendant trois ans comme instituteur. Puis il s'inscrit à l'Université de l'Indiana et à l'Université d'Etat du Montana. Etudiant en sciences, il marque une nette préférence pour la zoologie. Appelé à servir dans un laboratoire militaire durant la Première Guerre mondiale, il se découvre une passion pour la chimie, et comme il l'écrira plus tard, fait "une expérience fort heureuse car elle [l']a convaincu qu'[il n'était] pas fait pour la chimie industrielle; [il préférait] la recherche pure."

Après la guerre, il est nommé moniteur de chimie à l'Université du Montana, et en 1921 commence à préparer une thèse à l'Université de Califomie. Sous la direction du célèbre thermodynamicien Gilbert Newton Lewis, il étudie l'entropie des gaz diatomiques, qu'il calcule à partir des spectres moléculaires. Ayant soutenu sa thèse en 1923, Urey se toume alors vers l'étude de la structure atomique et s'en va passer l'année 1923-1924 à l'Institut de Physique théorique de Copenhague, où Nils Bohr l'encourage à poursuivre dans cette voie.

De retour aux Etats-Unis, il est chargé de recherches à l'Université Johns Hopkins, puis, de 1929 à 1945, il travaille à l'Université Columbia de New York, où il se consacre à l'étude des isotopes, publiant en 1930 un ouvrage, Les Atomes, les Molécules et les Quanta, en collaboration avec Arthur E. Ruark . De 1945 à 1958, il exerce à l'Université de Chicago, puis il est nommé professeur à l'Université de Califomie (à La Jolla), où il reste jusqu'à sa retraite.

Ses travaux sur la structure atomique sont particulièrement consacrés à la relation entre le nombre des protons et des électrons dans les atomes de différents isotopes. Portant le nombre des électrons en abscisse et celui des protons en ordonnée, il obtient un diagramme(1) dont la régularité, jusqu'à la masse atomique 36, lui permet d'entrevoir l'existence d'isotopes pour certains éléments : c'est ainsi qu'il prévoit que des noyaux comme 2H, 3H, 5He, existent. D'autres chercheurs étudiaient, à la même époque, la composition isotopique des éléments sur la base de la masse atomique. Ainsi, la différence entre la masse atomique de l'hydrogène déterminée par voie chimique (1,00777), et celle obtenue par Aston à l'aide du spectrographe de masse (1,00756) dépassait nettement l'erreur expérimentale. Cette différence était attribuée à la présence, en faible quantité (rapport l/4500e), d'un hydrogène de masse atomique 2. Urey se propose de vérifier cette hypothèse par voie spectroscopique, mais il faut pour cela de l'hydrogène enrichi en isotopes lourds. Le premier échantillon gazeux est obtenu par distillation de 6 litres d'hydrogène liquide à pression atmosphérique; le deuxième (II) et le troisième (III) ont été obtenus à partir de 4 litres d'hydrogène liquide vaporisé sous pression réduite au dessous du point triple (13'95 K, 54mm Hg). Cette séparation fut réalisée par F. G. Brickwedde au Bureau of Standards à Washington, alors que G. M. Murphy et Urey avaient entrepris leur étude par spectrométrie d'émission atomique. A c6té du spectre de Balmer de l'hydrogène, Urey observe de faibles raies du 2H déplacées vers le violet et situées à des positions conformes à celles que prévoyait le calcul. Les raies de l'isotope 3H n'étaient pas présentes sur la plaque photographique: ce dernier en effet ne sera découvert qu'en 1934 par E. Rutherford.

La découverte de l'isotope 2H fait l'objet d'une lettre à la rédaction de la Physical Review, qui paraît au début 1932. Urey avait proposé d'appeler cet isotope le deutérium et de la représenter par la lettre D. Encore fallait-il l'isoler! S'inspirant d'une méthode mise au point par J. Kendall et E. D. Crittenden en 1923, et travaillant en collaboration avec E. W. Washburn, Urey entreprit l'électrolyse prolongée de l'eau. Les deux savants constatèrent effectivement un enrichissement du résidu de l'électrolyse en isotope lourd. Par la suite, on trouvera des quantités de deutérium plus importantes dans les eaux résiduelles après quelques années d'électrolyse de l'eau, lors de la fabrication industrielle de l'oxygène. Cette augmentation du taux de deutérium durant l'électrolyse de l'eau est due, d'une part, à l'existence d'une légère différence entre les potentiels normaux des deux isotopes, et d'autre part aux différentes vitesses de formation et de dégagement de molécules gazeuses atomiques à la cathode. En conséquence, la teneur en D,O augmente. C'est cette découverte originale qui vaut à Urey le prix Nobel de chimie.

Il continue à travailler dans cette voie en cherchant à séparer les isotopes naturels des autres éléments, mettant au point de nouvelles méthodes analytiques. En collaboration avec T. Taylor, il fractionne les isotopes du lithium et du potassium en se servant du processus d'échange ionique sur une zéolite à base d'ion sodium. Pour séparer les isotopes 15N et 13C, existant en faibles teneurs à l'état naturel, il élabore une méthode de concentration d'isotopes par voie chimique.

La disposition de ces isotopes lui a donné la possibilité d'élucider les mécanismes de plusieurs réactions chimiques. Grâce à l'isotope 18O, il a montré que dans les réactions d'estérification, la coupure est acide en ce qui concerne les alcools primaires et secondaires, tandis qu'elle est basique en ce qui conceme les alcools tertiaires.

Ces résultats ont permis à R. Schoenheimer d'introduire la technique des traceurs isotopiques dans l'étude plus complexe des mécanismes biochimiques.

Durant la Seconde Guerre mondiale, Urey participe aux travaux du "projet Manhattan". Il dirige les recherches sur la séparation du combustible 235U de 238U, abondamment présent dans les minerais uranifères; il s'occupe aussi des recherches concemant la concentration de l'eau lourde (modérateur dans la réaction de fission de 235U) dans les électrolyseurs industriels; enfin il dirige celles qui portent sur la séparation des isotopes du bore (absorbant des neutrons lents). Pris de remords pour avoir participé à la fabrication des bombes atomiques qui ont détruit Hiroshima et Nagasaki, il rejoint après la guerre le camp des opposants aux armes nucléaires.

A partir de 1945 Urey réoriente ses travaux et applique les résultats qu'il a obtenus dans l'étude des isotopes au domaine de la géochimie et de la cosmochimie. Il étudie la composition isotopique de l'oxygène dans les roches calcaires, et tente de déterminer la température de l'eau marine à l'époque de leur sédimentation carbonatée; il se propose ainsi de connaitre les conditions climatiques d'époques très reculées. C'est ce qui l'amène à émettre, sur les origines de la vie, l'hypothèse que l'atmosphère terrestre, à ses débuts, avait, comme celle de Jupiter aujourd'hui, des propriétés réductrices, et se composait essentiellement d'hydrogène, de méthane et d'ammoniac. Il montre avec son élève S. T. Miller qu'un tel mélange, soumis au rayonnement ultraviolet en présence de vapeur d'eau, conduit aux substances indispensables à la création de matière vivante.

Il s'est aussi intéressé à la composition des météorites. Il a proposé une hypothèse sur leur origine et formulé une théorie sur la genèse des éléments chimiques dans le soleil et les étoiles. Après la mission Apollo 11, en 1969, il a fait partie des privilégiés qui eurent la chance de procéder à l'étude des roches lunaires rapportées par les astronautes N. Armstrong et E. Aldrin.

Urey est mort le 6 janvier 1981 à La Jolla, en Califomie, à l'âge de 87 ans.